中國科學院物理研究所
北京凝聚態物理國家研究中心
EX7組供稿
第96期
2020年11月17日
在鐵磷基超導家族中發現馬約拉納零能模平台

  近几年来,在拓扑非平庸的铁基超导材料中研究马约拉纳零能模是凝聚态物理学家关注的前沿问题之一。最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心丁洪研究員团队、高鸿钧院士团队、北京师范大学殷志平教授团队与美国麻省理工学院傅亮教授团队通力合作,在自掺杂的双层铁基超导体CaKFe4As4单晶样品上发现了拓扑非平庸的狄拉克表面态,并在超导涡旋中观察到了伴随着整数量子化能级序列的涡旋束缚态的马约拉纳零能模。相关研究结果于11月10日发表在Nature communications杂志上(链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-19487-1)。刘文尧(IOP)、曹路(IOP)、朱诗雨 (IOP)和 孔令元 (IOP)为共同第一作者。丁洪研究員和高鸿钧院士为共同通讯作者。北京师范大学殷志平教授提供了能带计算,浙江大学曹光旱教授提供了高质量的单晶样品,麻省理工学院傅亮教授提供了理论模拟。

  在凝聚态物理学的材料体系中,存在被拓扑缺陷所束缚的其产生湮灭算符满足自共轭关系的拓扑非平庸的准粒子激发,通常被称为马约拉纳零能模。理论证明,马约拉纳零能模满足非阿贝尔任意子统计规律,对多个马约拉纳零能模进行交换编织操作能够形成量子比特,是实现容错拓扑量子计算的最可行方案之一。近十几年来,物理学家设计了多种产生马约拉纳零能模的方案,如5/2填充的分数量子霍尔效应(Pfaffian state)、手性p波超导体、BCS超导体/非平庸能带异质结 (半导体纳米线、拓扑绝缘体、磁性原子链等等)。然而,p波超导体在测量上的不确定性以及异质结方案的复杂结构为马约拉纳零能模的研究以及未来的应用带来重重阻碍。因此寻找一种具有拓扑非平庸性质、较高的本征超导温度和较强的电子关联的单一材料来作为马约拉纳束缚态的载体,是进一步探索马约拉纳零能模性质和构建拓扑量子比特的关键。

  2017年丁洪研究組與日本東京大學合作,利用超高分辨角分辨光電子能譜證實了FeTe0.55Se0.45单晶中拓扑表面态的存在(P. Zhang et al., Science 360, 182 (2018))。同时,高鸿钧院士/丁洪研究員联合团队在FeTe0.55Se0.45单晶样品的超导涡旋中观测到了干净的零能准粒子激发,被认为是马约拉纳零能模的信号 (D. Wang et al., Science 362, 333 (2018)),这引起了物理学家们对拓扑非平庸的铁基超导体系的极大关注。2019年8月,丁洪研究团队与高鸿钧研究团队进一步合作,发现FeTe0.55Se0.45中存在马约拉纳零能模的磁通涡旋,其束缚态表现出半整数位的量子化能级嬗移(L. Kong et al., Nature Physics 15, 1181 (2019)),该工作澄清了马约拉纳零能模的拓扑本质。随后,他们在FeTe0.55Se0.45单晶中观测到了磁通涡旋中马约拉纳零能模的近量子化电导平台特征,有力地证实了Fe(Te,Se)涡旋中存在马约拉纳零能模。从2018年至今,人们陆续在其他的铁硫基超导材料中发现了马约拉纳零能模的信号,如(Li,Fe)OHFeSe(Qin Liu et al., PHYSICAL REVIEW X 8, 041056 (2018))和 Fe(Te,Se)薄膜(X.-L. Peng et al.,PHYSICAL REVIEW B 100, 155134 (2019))。然而,Fe(Te,Se)近亲家族需要依靠原子替换掺杂来保证拓扑非平庸性质或者超导电性,这不可避免地在材料中引入体态不均匀性,导致Fe(Te,Se)近亲体系的超导涡旋在产生马约拉纳零能模过程中有很大的不确定因素。这种材料本征的不均匀性极大地减弱了铁硫基超导体系作为马约拉纳零能模载体在拓扑量子计算领域中实际应用的可能。因此,发现一种体态均匀同时具有拓扑非平庸性质的高温铁基超导材料是当务之急。

  铁基超导材料中的另一大家族铁磷基超导体相比铁硫基超导家族,结构更加丰富,超导转变温度普遍更高。且已有的理论计算证明,拓扑非平庸性质在铁基超导家族中是广泛存在的(P. Zhang et al., Nature Physics 15,41–47(2019))。在此认识上,丁洪研究团队对铁磷基超导材料开展了大范围调研,最终发现了1144型铁基超导体中的CaKFe4As4是可能的理想馬約拉納零能模載體。CaKFe4As4 結構與122體系鐵基超導體類似,通過自摻雜效應,在帶來高溫超導電性的同時避免了體態不均勻性的引入;此外,自摻雜還打破了晶格c方向上的滑移鏡面對稱性,使能帶在kz方向上折疊,北京師範大學的殷志平團隊對此進行了DFT+DMFT計算,證明了該能帶折疊可以産生非平庸的拓撲能帶反轉與表面態;丁洪研究團隊利用上海光源的同步輻射角分辨光電子能譜,觀測到了清晰的CaKFe4As4體態能帶,並在表面堿金屬摻雜的樣品上看到了狄拉克型能帶,證明了CaKFe4As4中拓撲表面態的存在(圖一)。隨後,丁洪研究團隊與日本東京大學進行合作,利用高分辨的激光角分辨光電子能譜,精確測量了體態能帶與拓撲表面態能帶的超導能隙(圖二)。爲了更進一步的確認CaKFe4As4可以産生馬約拉納零能模,丁洪研究團隊與高鴻鈞研究團隊開展緊密合作,利用其極低溫強磁場STM/S聯合系統對CaKFe4As4進行了全面研究。通過掃描隧道譜實驗,在零場下,實驗團隊得到了均勻的超導能隙譜,其能隙大小與角分辨光電子能譜得到的結果一致,證明了CaKFe4As4本身體態的均勻性(圖二)。通過引入外磁場,實驗團隊在CaKFe4As4的超導渦旋中發現了馬約拉納零能模的存在,同時伴有整數量子化能級序列的渦旋束縛態;麻省理工學院傅亮團隊利用狄拉克表面態誘導渦旋束縛態的簡單模型,結合實驗觀測得到的超導能隙和化學勢等物理參數,精確地重現了實驗中拓撲渦旋束縛態所獨有的能級序列空間分布特征,證明了CaKFe4As4的馬約拉納零能模來源于其表面態超導准粒子(圖三)。

  這項研究工作有機結合了能帶計算、角分辨光電子能譜、掃描隧道顯微鏡和理論模型模擬,系統地重演了馬約拉納零能模在拓撲非平庸鐵基超導體的超導渦旋中構建的機制,並第一次在鐵磷基超導家族中明確證明了馬約拉納零能模的存在,同時,CaKFe4As4作爲一個具有體態均勻性和較高超導溫度(Tc=35 K)的马约拉纳零能模载体,为未来马约拉纳零能模的研究和拓扑量子计算的探索提供了重要平台。该工作得到了国家自然科学基金委 (11888101, 61888102, 51991340),科技部 (2016YFA0202300, 2019YFA0308500, 018YFA0305800), 北京市科学技术委员会(No. Z191100007219012)和中国科学院先导专项(XDB28000000, XDB07000000)的支持。

延伸閱讀:
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201808/t20180817_5056877.html
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201908/t20190821_5367346.html
http://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/201912/t20191213_5453124.html


圖一、CaKFe4As4 中的能帶計算與拓撲狄拉克表面態的觀測


圖二、超導態的測量


圖三,在CaKFe4As4中觀測到的能級序列整數量子化的拓撲渦旋束縛態,以及每個能級的渦旋束縛態的波函數空間分布